Le professeur Jacob Krich dit à ses étudiants que les résultats les plus simples sont souvent les plus importants car ce sont ceux que les gens peuvent comprendre et utiliser. Il illustre ce principe avec une récente percée publiée dans la revue Nature, où son équipe de physiciens théoriciens a collaboré avec le groupe expérimental de Tobias Brixner à l'Université de Würzburg. Ensemble, ils ont montré qu'une technique de mesure standard – la spectroscopie d'absorption transitoire – peut être affinée et rendue plus puissante d'une manière assez facile à mettre en œuvre.
La spectroscopie est l'une des techniques les plus courantes utilisées pour comprendre les propriétés de la matière. Lorsque la lumière brille sur un échantillon d'intérêt (par exemple, un atome, une molécule ou un matériau), certaines longueurs d'onde de lumière sont absorbées par l'échantillon. En analysant la force d'absorption de chaque longueur d'onde de lumière, les scientifiques peuvent en apprendre davantage sur la composition chimique et les propriétés physiques du matériau.
La spectroscopie permet également aux chercheurs d'en apprendre davantage sur les états excités des matériaux, sur leur durée de persistance et sur la manière dont ils transfèrent de l'énergie. En spectroscopie d'absorption transitoire (SAT), une molécule est frappée par deux impulsions lumineuses séquentielles : la première impulsion, appelée pompe, déplace la molécule de son état fondamental initial à un état excité. Comme la molécule est dans un état excité transitoire, elle absorbe la lumière différemment. Après un temps de retard, la deuxième impulsion lumineuse, appelée sonde, arrive, et l'absorption de la sonde est mesurée et comparée à l'absorption lorsqu'il n'y avait pas de pompe. L'absorption de certaines couleurs augmente, tandis que l'absorption d'autres couleurs est réduite. Ces signaux varient lorsque le temps de retard change, fournissant des informations riches sur la structure et la dynamique des états excités dans la molécule.
Depuis les années 1970, les chercheurs ont eu du mal avec une étape importante dans une mesure de SAT : s'assurer qu'une molécule n'est excitée qu'une seule fois. Si l'impulsion de pompe est trop forte, certaines molécules de l'échantillon peuvent subir de multiples excitations, ce qui entraîne un spectre d'absorption contenant à la fois l'absorption souhaitée à une seule excitation et des absorptions provenant de molécules avec deux excitations ou plus. Démêler ces spectres superposés s'est traditionnellement avéré difficile et a entravé une compréhension claire des résultats. À l'inverse, réduire l'intensité de la pompe pour garantir une seule excitation compromet la qualité du signal, entraînant un rapport signal/bruit dégradé.
Entrent en scène le professeur Krich et le stagiaire postdoctoral Peter A. Rose, ainsi que leurs collaborateurs, qui ont abordé et résolu ce dilemme de longue date. Leur travail théorique et expérimental a démontré que la réalisation de SAT avec plusieurs intensités de pompe différentes permet aux chercheurs d'extraire des résultats avec un rapport signal/bruit élevé, exempts de contamination par des excitations multiples. Remarquablement, cette approche permet également, pour la première fois en SAT, de séparer les signaux liés aux processus impliquant des excitations multiples – un exploit qui nécessitait auparavant des expériences plus compliquées. Cette technique innovante maintient l'accessibilité et la simplicité de la SAT traditionnelle, la rendant immédiatement accessible à tout groupe de recherche utilisant actuellement des méthodes de SAT.
Les résultats révolutionnaires ont un impact au-delà du domaine de la spectroscopie, touchant les physiciens, les chimistes, les biologistes, les microscopistes, et autres. Les scientifiques peuvent désormais mener des expériences à des intensités de pompe plus élevées, obtenant des signaux clairs et interprétables. De plus, la capacité à distinguer les signaux des processus impliquant des excitations multiples, auparavant inaccessibles, ouvre de nouvelles voies de découverte. Grâce à cette recherche, une multitude d'informations riches et précédemment insaisissables sont désormais à la disposition des scientifiques, élargissant la portée de notre compréhension des états excités dans divers matériaux.
Pour en savoir plus :
- Separating single- from multi-particle dynamics in nonlinear spectroscopy (en anglais seulement)
- Interpretations of High-Order Transient Absorption Spectroscopies(en anglais seulement)
- Higher-Order Multidimensional and Pump–Probe Spectroscopies(en anglais seulement)
- Groupe de recherche du professeur Krich (en anglais seulement)